激光烧蚀_多接收电感耦合等离子体质谱测定铀颗粒物中铀全同位素比值_汪伟

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    核材料的生产、加工和使用的过程中都会向周围的环境中释放颗粒物。这些颗粒物包含核材料的
化合物形态、同位素组成和杂质元素含量等信息,在同位素组成中,主同位素组成可以反映核材料的生
产目的和用途(如zss U丰度大于90%的是武器级铀),低丰度铀同位素(如234 } ` 236组成可以反映核材
料的生产工艺[ca。通过对这些颗粒物的取样分析可以获取核活动敏感信息。颗粒物分析己经成为核
保障、核取证、核环境监测等领域重要的有效分析手段[2 -4]
    颗粒物中铀或怀同位素比值的高精度分析主要采用质谱技术[[s],其中,裂变径迹热表面电离质谱
法(Fission track}hermal ionization mass spectrometry } FT TIMS)和二次离子质谱法(Secondary Ion  Mass
Spectrometry } SIMS)是国际原子能机构认可的颗粒物中铀怀同位素和其它成分的直接分析技术[Cpl,这两
种技术均可实现粒径小于1 li,m的纯铀颗粒物中铀同位素分析[Ll,对颗粒物中23s } } 238测量结果的相
对标准偏差一般为0. 02%一3 % Csl。但是,FT TIMS技术的样品挑选和装载技术繁琐,分析时间较
长[tA} ; SIMS技术分析成本高,234 } + `236+易受复合离子干扰,定量分析存在困难[}5} ; FT TIMS和SIMS对
设备和人员操作的要求高,其广泛使用受到一定限制。
    相比于SIMS和FT TIMS,激光烧蚀咆感祸合等离子体质谱(Laser ablation}nductively coupled plas-
ma mass spectrometry } LA}CP}VIS)具有仪器购置成本较低、维护使用方便·样品处理简单·同时具备高
灵敏度的元素和同位素分析能力等特点C9-nl,国外的核保障监督和核取证分析实验室都积极开展LA-
ICP}VIS在颗粒物分析中的应用研究[Cs.}7。特别是LA与多接收电感祸合等离子体质谱(Multiple collec-
for inductively coupled plasma mass spectrometry MC}CP}VIS)联用实现了离子流的同时接收,极大地提
高了同位素比值测量精密度[Cs, izl,是一种具有潜力的颗粒物中同位素丰度分析方法[D of
    目前,LA}VIC}CP}VIS用于铀颗粒物中铀全同位素比值分析的文献仍然较少。Lloyd等[A]采用环氧
树脂装载技术,利用LA}VIC}CP}VIS分析115个环境样品中23s } } 238和236 }/ 238 }' 23s }/ 238 } `236 }/ 238测
量的相对实验标准不确定度分别大于0. 2% ,2. 3%,但环氧树脂制备样品过程中存在打磨、抛光,易造
成铀颗粒物样品损失和沾污。欧洲标准局组织了颗粒物中铀全同位素比值分析的国际比对[Dz, i37,其中
两个实验室采用LA}VIC}CP}VIS测量了U02 F2基体的颗粒物中铀全同位素比值,234 } }z38测量的相对
扩展不确定度仅为7.9%。铀颗粒物的可靠装载和低丰度铀同位素的高精度测量是分析难点。国内拥
有LA}CP}VIS, LA}VIC}CP}VIS的实验室主要用于地矿和材料样品分析,而用于铀颗粒物分析的应用研
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